行政
蒙古建国
蒙古建国之初，实行军政合一制度，只有万户、千户、百户等统帅军队的长官，没有治理政事的长官，攻下城镇后不派兵镇守（无序守护基本屠杀光了）。耶律楚材为了改变这种状况，提出建议：“地方上应设置官吏统治老百姓，另设万户总管军队，使军政相互遏制，防止独断独行。”窝阔台采纳了。窝阔台还根据他的建议，在中央设立了最高行政机构中书省，任命耶律楚材为中书令。
蒙古军队侵略亚欧各国和征服国内各民族的时候，曾执行残酷的屠城政策。在耶律楚材的劝说下，屠城的事渐渐少了。成吉思汗并没有制定完整的法律，“札撒黑”只是一种适用于草原的习惯法。蒙古统制范围扩大到中原以后，刑事案件大大增加了，情况也复杂得多了，耶律楚材提出《便宜十八事》作为临时法律，严禁地方官吏擅自滥杀老百姓，不准商人财主贪污公物，打击地痞流氓杀人盗窃，禁止地主富豪夺取农民田地，这样，社会秩序就渐渐安定了下来。
此外，在耶律楚材的建议下，窝阔台改变了过去“裂土分区”的分封制，在各地设立十路征收课税使，并定下“五个丝”制（5个人缴纳1斤丝)，把征税的权力收归中央。
制定礼节
太宗窝阔台即位时，耶律楚材参照中原王朝的礼仪，为他制定了登基的仪式，并劝服窝阔台的哥哥察合台率领皇族中长辈向他行参拜大礼。参拜礼节的制定，使大汗在蒙古贵族中至高无上的地位得到了确认和巩固，增加了大汗的威严和权力。这是耶律楚材推行自己的主张，按中央集权的方式向蒙古统治者施加影响的第一步。
实行政策
经济政策
在经济上，耶律楚材针对中原腹地遭受多年的战争破坏，生产凋敝，百姓困苦的情况，主张轻徭薄赋，爱惜民力，发展生产。
军事政策
军事上，耶律楚材提出改革蒙古族军民一体的治理方法，主张军民分治，设立州县，管理民政；设置万户所，负责军政；课税所负责征收赋税。这样就把军权、政权和财权分割开来，可以相互牵制，相互监督。协调了汉族地主和蒙古贵族之间的矛盾，巩固了蒙古的统治基础，加速了蒙古统一全国、建立中央集权政治的步伐，对蒙古和中原的历史都产生了深远巨大的影响
教育政策
教育上，耶律楚材大力倡导儒学，推崇孔子。他征得太宗的同意，修复了孔庙，优待孔子后裔，建立了国子学，用封建文化教育民众。公元1237年，耶律楚材又提出恢复科举取士。第二年，元朝首次开科取士，一次录取了4000多人。科举考试的恢复，提高了中原儒生的地位，为国家发现招揽了大量的人才，为忽必烈时期蒙古帝国的发展繁荣积蓄了力量，奠定了基础
阻止屠杀
耶律楚材还坚决反对战争中的残暴行为。蒙古惯例，对拼死抵抗的城池，城破之时，就要屠城，作为报复。耶律楚材力劝太宗改变这种野蛮做法，保全普通百姓生命。太宗采纳了他的建议，一场毁灭中原农业文明的浩劫被阻止了，中原千百万生灵被保全了下来。这是耶律楚材对中国历史、中华文明最大的贡献。
保护人才
耶律楚材为了使蒙古上层接受汉文化，利用蒙古贵族的实用主义思想，名为因俗而治之，主要从保护和任用儒才、传播儒家礼教的方面入手，但是基本未被采纳。
蒙古征服了中原地区后出现了一个问题:该如何治理这个文化先进的地区？耶律楚材上奏说:“天下虽得之马上，不可以马上治。”他深知要统治中原非用中原的制度不可，而熟知汉法统治之道的是汉儒士。于是他在得势之时大力保护汉儒士并引荐他们进入仕途。1230年耶律楚材在中原辖区设十路，每路都任命正副课税使，皆由儒士担任。详情如下：燕京陈时可、赵肪，宣德刘中、刘桓，西京周立和王贞，太原吕振、刘子振[20]，平阳杨简、高廷英，真定王晋、贾从，东平张瑜、王锐，北京王德亨、侯显，平州夹谷永（女真人）、程泰，济南田木西、李天翼（《元史·百官志》）这是蒙古最高统治集团大批任用汉人之始。
文化政策
在蒙古灭金国、吐蕃、大理和征伐南宋时，许多名士如元好问、赵复、窦默、王磐等人都被保护并起用。这对于北方学风的兴盛有很大的影响。1237年，随着金朝的灭亡，统治地域的扩大，国家需要大量的人才来治国。耶律楚材上奏说:“制器者必用良工，守成者必用儒臣。”窝阔台听从了他的意见，“乃命宣德州宣课使刘中随郡考试，以经义、辞赋、论分为三科，儒人被俘为奴者，亦令就试，其主匿弗遣者死。得士凡四千三十人，免为奴者四之一。”（《元史·耶律楚材传》）这次选中的有许多人才，如杨奂、张文谦、赵良弼、董文用等人，他们后来都是忽必烈时代的名臣，为完成蒙古国的汉化做出了巨大贡献。这次考试使大批儒士得到身份的提高和课役上的优待，在文化、教育、政治、经济各领域都发挥了重要的作用。
耶律楚材还向蒙古贵族传授儒家思想。他先从尊孔开始，金灭亡后，他“遣人入城，求孔子后，得五十一代孙元惜，奏袭封衍圣公，服役林庙地。”他还向统治集团讲经，讲学之风渐起，在京城还设置了国子学。
在文献方面他也做出了贡献，由于与论题的联系并非十分紧密所以下面只是简单叙述一下。耶律楚材在平阳设置经籍所，在燕京设置编修所，整理编辑经籍；保存了关于辽史的重要文献。
汉化贵族
耶律楚材还曾师从曹洞宗宗师行秀，受到佛法的影响。他的一生在思想上一切以佛祖为归依，在行动上又遵循儒家的济世安民之道。他自己说：“以吾夫子之道治天下，以吾佛之教治一心，天下之能事毕矣。”这使得他的思想另有一番特色：他崇尚汉文化，但在他看来，没有什么华夷之分和华夷之防。
社会改革
蒙古是个游牧民族，处于奴隶社会。他的各项制度和社会组织形式都是以部落酋长制为基础的。这种种制度对于统治先进的中原地区来说无疑是极为落后的，也无法适应当时的社会要求。耶律楚材看到了这一点，于是在各个方面开始了改革。
礼制：判断一个文化的先进程度，重要的因素之一就是看它的礼制是否完善与先进。
1229年秋天，蒙古国的宗王和大臣们在曲绿连河曲雕阿兰地方举行忽邻勒塔（大会）。在大会上为了继承问题讨论了四十天，直到第四十一天，才得出了结果，由窝阔台即位。
在窝阔台大汗即位时，耶律楚材依照中原王朝的传统，制定了册立仪礼。这种仪礼要求皇族尊长都就班列拜，这与蒙古的习俗是大相径庭的。耶律楚材从亲王察合台入手开始做工作。他说:“王虽兄，位则臣也，礼当拜。王拜，则莫敢不拜。”“王深然之。及即位，王率皇族及臣僚拜帐下，既退，王抚楚材曰：‘真社稷臣也。’国朝尊属有拜礼自此始。”（《元史·耶律楚材传》）
蒙古帝国以前并没有什么正式的君臣之礼。忽邻勒塔大会实际上是部落联盟的议事会议。大汗相当于部落联盟的首领，虽然拥有至高的军事权力，但在礼仪上与各部落酋长仍然以兄弟相称，不存在严格的君臣上下之分。拜汗礼的实施是对中原礼制的继承，它表现了大汗至高无上的地位和不可超越的权力。这种制度即使是在元朝灭亡蒙古人退回草原后，也仍然保存着。
行政制度：自秦汉以来，中央与地方的关系一直存在着矛盾。要巩固一个地域广阔的封建王朝，必须有切实可行的行政制度以便于中央对地方的控制。
耶律楚材也不例外，他进行行政改革的一个最大目标：削弱地方势力，加强中央集权。
1231年，耶律楚材被任命为中书令，受命全权筹设中书省（中书省在金朝没有，在唐朝只是专管颁发诏令文书的机构而无行政权。在金朝与唐朝，管理行政的是尚书省。）蒙古帝国开始有了中央的行政机构。中书省虽然只是秘书处一类的班子，但因它关系到发放文书、处理文件等重要事务，实际权力还是很大的。
在蒙古兴起、征伐金国的过程中，有一大批金国官将和地主武装的首领归附了蒙古，主要是汉人，也有契丹人和女真人。从13世纪20年代起，他们逐渐成为蒙古政权下新的权贵，形成了专制一方的地方势力。蒙古国时期还实行分封制。统治者把北方的一些州县分封给诸王、功臣、驸马作为“投下”。耶律楚材封地为真定路鼓城、安平、饶阳、武强等地。这些权贵的官职和地盘是世袭的。在其辖区内，他们集军、民、财权于一身，既是军事长官，又是行政长官，他们可以自辟衙属，任命属官，自定赋税，进行征收。这很类似于唐代的藩镇。虽然他们的献纳和军队是蒙古国财政和军事的主要来源，但其独霸一方的状态从根本上说是不利于蒙古国的统治的。并且各汉人世侯拥有一批兵农合一的依附人口和大量驱奴，这种人生依附关系强化的现象实际上是一种退步，是部落酋长制及奴隶制式的管理方式，也是蒙古早期分封制与中原封建生产关系的一种特殊的结合。
1230年，耶律楚材上书建议使军、民、财政分开，是实行汉法的又一尝试。但这项政策受到了权贵的抵制，并且当时蒙古仍处在四面征伐的情况下，所以没有得到很好的实施，只是基本做到“课税所掌钱谷”，而民、军分职的方案则不得不搁置。
1235年，大断事官失吉·忽秃忽检括中原户口，得110万余户，他按蒙古传统，把76万户分给诸王、贵族，这种户称作“位下”或“投下户”其余属各级政府。耶律楚材竭力反对说“裂土分民，易生嫌隙，不如多以金帛与之。”窝阔台说：“已许奈何？”对曰：“若朝廷置吏，受其贡赋，岁中颁之，使毋擅科征，可也。”于是定下“五户丝”制，即每五户合缴丝一斤给受封者。另外，每二户出丝一斤作为国税给政府。于是把征税权夺了回来。防止了地方势力的强大。
赋税制度：蒙古向外扩张，其目的是为了掠夺。到某一地后总是把财产抢劫一空，把掳来的人民和工匠充作奴隶，按功大小分给贵族、将领。这种掠夺方式对社会生产力破坏巨大且不适合农耕经济，不利于对中原地区的统治。当时对于蒙族统治者来说，不知赋税为何物，更不知赋税对于经营中原地区的巨大作用。但是耶律楚材已经看到这一点并有了初步治理的计划。
作为一个游牧民族，蒙古统治者还不知道农业经济对经济的重要性，一些大臣提出:“汉人无补于国，可悉空其人以为牧地。”耶律楚材坚决反对，抓住窝阔台想增加财政收入以更好地推进军队扩张的心理，他说:“陛下将南伐，军需宜有所资，诚均定中原地税、商税、盐、酒、铁冶、山泽之利，岁可得银五十万两、帛八万匹、粟四十余万石，足以供给，何谓无补哉？”（《元史·耶律楚材传》）
于是窝阔台采纳了耶律楚材的意见，把全国分为十路，每路设正副课税使，他们直接隶属于可汗，与各地管民政的文官、管军政的万户鼎立而三，各不相干。这十路分别是:燕京、宣德、西京、太原、平阳、真定、东平、北京、平州、济南。收税的制度一直在不断的完善中，到1236年以后，中原税制大致确定:
地税——上田每亩3升，中田每亩2升半，下田每亩2升，水田5升
丁税——验民户成丁之数，每丁每年纳粟1石，奴婢5升，新户奴婢各半，老幼不纳。
凡田多人少者按地税计，田少人多者按丁税计。
户税——以户为单位缴纳科差，有丝料、包银两种。（《元朝简史》邱树森）要使赋税制度顺利推行，在兵荒马乱的时代必须注意到两个问题，一是要尽可能保留足够数量的人口，二是要这些人口安定而不是到处流亡。在保留足够数量人口方面，耶律楚材主要改变蒙古军队对反抗者进行屠城的老习俗。在速不台即将攻下汴梁时，向窝阔台报告准备屠城。耶律楚材上奏说：“得地无民，将焉用之？”于是窝阔台下令免屠，保住了147万人的性命。汴梁的例子一开，此后许多抗击的城市都免于一屠。人口的保存使得中原没有出现千里无人烟的惨境，中原经济发展的潜能得以保留。另外，当时的贵族地方势力乱征税役，高利贷者盘剥百姓，大量人口逃亡。耶律楚材借用中央力量控制地方税收，重整高利贷债务，在一定程度上缓和了矛盾。
但是在实施中，蒙古人的税收很不规范，往往一年征收很多次或是临时征发摊派，弄得人民苦不堪言，大量农民逃亡，流民数量大增。耶律楚材其间又不得不采取措施编收流民，就地安置或遣送原籍；重整赋税征收制度，加强对地方征收赋税官员及各位王公大臣在投下征役的监督。
法制：蒙古国落后的社会组织形式决定了它的法制必然是极其幼稚的。随着蒙古国统治地区的扩大，社会治安、吏制等问题日益严重。成吉思汗生前定下的类似于部落联盟内部规矩的“扎撒”根本不能适应复杂的社会形势。当时州郡长官贪暴肆虐，富豪任意兼并土地，地痞流氓杀人越货的现象十分严重。耶律楚材针对社会现实，本着中原的若干法律原则提出了《便宜一十八事》作为临时法律。对地方官吏擅自科差、商人侵吞官物、蒙古色目贵族不纳税、贪污官物、死刑判决等方面的问题做出了具体规定。这使得当时的社会情况有一些好转。
蒙古人的文明程度决定了他们无法制定出合乎中原地区的法律，加上金朝由于汉化的程度较深，其《泰和律》是比较完善的法律并且比较适用于中原地区，蒙古人就偷了个懒，在占领的中原地区内采用《泰和律》。后来，元朝建立，忽必烈几乎没有重新制定什么法律，而是在《泰和律》的基础上改动了一下，颁布了《元典章》，这里面除了有汉法的结构外，还加入了适应民族等级制度的法律条文，其规定有着明显的蒙古族本有的习惯法的痕迹。
耶律楚材的政治愿望在忽必烈汗时期的实现。忽必烈在位时重新确立了封建的中央集权制统治体系以及相应的各种典章制度，中统、至元间的创制，奠定了有元一代的制度。
中央和地方官制：中央政府的军、政统治机构，主要由中书省、枢密院和御史台构成。中书省相当于金朝的尚书省，领六部，掌全国政务。枢密院“掌天下兵甲机密之务”。御史台“掌纠察百官善恶，政治得失。”中央机构还有翰林国史院，大司农司等，特设机构还有宣政院、大宗正司等。
地方最高行政机构，在忽必烈时为十路宣抚司，他们各自为政，有较大的自主权，当然这种自主比起各个汗国来要小得多，但是比起汉制中的中央地方关系来又要大一些，一些官员（主要是汉人）希望能加强对地方的控制，便向忽必烈提出建议（当然这符合忽必烈的意愿）。于是中央“委重臣到各地署事，行使中书省职权，简称行省”。后来成为固定的机构，成为地方与中央的有效连接。行省以下的行政机构分别为:路、府、州、县。诸王、勋戚在内地各行省的封地上仍保留相当特权，但在其行政建制方面同样被纳入郡县制体系。
综上可知在忽必烈时期，中央地方行政机构更加完善了，基本上继承了汉唐以来中原王朝行政机构模式并加入了适应本族特点的一些机构（如宣政院，今西藏、尼泊尔等地）。机构以中书省为中枢，下属各级行政机构都通过中书省而直接隶属于皇帝，可见行政机构的骨架实际上继承了耶律楚材的构想与设置。另外枢密院掌管的各级机构如万户府与地方州府县是分离的，且有专门的监察机构——御使台及其下属单位——考察官吏的得失，这些是遵循了耶律楚材“军政分离、中央集权、司法检查独立”的若干政治思想。这种体制对于对中原的统治来说显然是很有效率的。
赋役制度：忽必烈即位后，基本上秉承了耶律楚材时期的赋税制度。只对赋税数额有所调整，并在旧制的基础上明确规定输纳时期、收受之式、封完之禁、会计之法，使之更趋完善。赋税制度的完善标志着蒙古统治者对农业经济（中原经济模式）的认同，也可见耶律楚材在赋税上的贡献是前无古人后无来者的。
但是在蒙古人的领地中，经济成份是多元的，有农耕经济（主要在中原）、商业经济（遍布全国，主要有色目人管理，皇室和王公大臣都乐于投资）和游牧经济（主要在蒙古高原和草原地区），蒙古贵族并不看重农耕经济，而是热心于海外贸易给他们带来的丰厚利润，这与各朝的农本思想大不相同。
元朝时期，上述的那些乱征收的情况依然严重。
铨选制度：铨选制度即官吏选拔制度。中统初（忽必烈年号），“定都省及左三部、右三部之制，吏、户、礼为左三部，工、兵、刑为右三部。至1264年，诸侯世守，裁并各路府州县官吏，行迁转法。”至此，任命、迁调各级官员的权力始收归中央，初定一代铨选制度。
元朝科举的最初尝试是“戊戌选试”（上文有介绍）。但是元朝始终没有真正的推崇儒家思想，就如上面所说的那样，推崇儒家思想就要提高金朝人和南宋人的地位，这不是蒙古贵族愿意的事情。所以他们采取了应景的方式，延佑年间（仁宗，元中晚期）始定式设科取士，主要内容都是儒家经典，其规模不如唐宋，只不过是统治者安天下民心的一种形式罢了，南人要想入仕大为困难。于是我们不得不说，元朝的科举制之不过是一种形式，并没有在耶律楚材的基础上走多远。
人才的作用：耶律楚材曾经网络了许多人才，他们在忽必烈时期都是改革的贤士能臣。其中著名并且作用较大的是张文谦和王磐。
张文谦任中书左丞，“建立纲纪，讲明利病，以安国便民为务。”主要参与赋税之务，又“以乙未岁户帐为断，奴之未占籍者，归之势家可也，其余良民为奴之理，议遂定，守以为法。”（《元史·张文谦传》）防止了大量人民沦为家奴的情况出现。王磐人参议行事，翰林学士。“是宫阙未建，朝仪未立。凡遇称贺，臣属杂至帐殿前”，王磐上书曰：“宜令宣徽院，籍两省而下百惯姓名，各依班序，听通事舍人传呼赞引然后进。于是仪制始定。”并且他还在朝廷裁减机构时奏疏谏按察使不可罢。又“臣以为有功者，宜加迁散官或赐王等爵号，如汉、唐封侯之制，可也。不宜任以职位。”（《元史·王磐传》）反对因人设官、贵族因门第轻易入仕。
另外还有许多人才：如董文用致力于地方行政的规范化；赵良弼乃是当时的大将，东征西讨；窦默在文化教育方面有一定的作为，曾任翰林侍讲学士，对皇族内学风大盛有极大的影响。
文学
耶律楚材多才多艺，在文化艺术方面有卓越修养和多种贡献。他是中国提出经度概念的第一人，编有《西征庚午元历》，还主持修订了《大明历》。他酷爱诗歌，写过不少诗作，现存于世的有《湛然居士文集》共14卷。
他曾随从成吉思汗和窝阔台远征四方，写下了大量诗歌，其《湛然居士文集》收录了660余首诗。他的诗应酬之作颇多，往往流于率易，缺少锤炼。他曾随蒙古大军西征万里，熟悉边疆的风土人情、山川景物，在诗中生动真实地描绘了奇瑰壮丽的西域风光。其西域诗有50余首，其中《西域河中十咏》尤为人称道，如：“寂寞河中府，连甍及万家。蒲萄亲酿酒，杷榄看开花。饱啖鸡舌肉，分餐马首瓜。人生唯口腹，何碍过流沙。”“寂寞河中府，遐荒僻一隅。葡萄垂马乳，杷榄灿牛酥。酿酒无输课，耕田不纳租。西行万余里，谁谓乃良图。”这些诗篇是后人研究西域历史的重要参考资料。耶律楚材尤其擅写律诗，诗文集中尤多七律。如《庚辰西域清明》：“清明时节过边城，远客临风几许情。野鸟间关难解语，山花烂熳不知名。蒲萄酒熟愁肠乱，玛瑙杯寒醉眼明。遥想故园今好在，梨花深院鹧鸪声。”如《阴山》：“八月阴山雪满沙，清光凝目眩生花。插天绝壁喷晴月，擎海层峦吸翠霞。松桧丛中疏畎亩，藤罗深处有人家。横空千里雄西域，江左名山不足夸。”如《和移刺继先韵》：“旧山盟约已愆期，一梦十年尽觉非。瀚海路难人去少，天山雪重雁飞稀。渐惊白发宁辞老，未济苍生曷敢归。去国迟迟情几许，倚楼空望白云飞。”他的律诗韵律流畅沉稳，风骨雄健豪放，境界开阔，情调苍凉。耶律楚材也能填词，如《鹧鸪天·题七真洞》：“花界倾颓事已迁，浩歌遥望意茫然。江山王气空千劫，桃李春风又一年。横翠嶂，架寒烟。野花平碧怨啼鹃。不知何限人间梦，并触沈思到酒边？”词中化用黄庭坚的诗句表达了对世事变迁的感慨。王士禛在《池北偶谈》中称其文集“中多禅悦之语。其诗亦质率，间有可采者”，并举其《赠李郡王笔》、《寄平阳净名院润老》、《过武川赠仆散令人》、《过燕京和陈秀玉韵》、《赠蒲察元帅》、《河中游西园》、《壬午元日》等几首作品，称“已上数作，颇有风味，皆从军西域之作也。”
耶律楚材作为契丹后人，十分重视保存辽代文化。现存辽代篇幅最长的契丹语诗篇《醉义歌》就是由耶律楚材译为汉文七言歌行体长诗并保存于《湛然居士文集》中。就其文化贡献而言，耶律楚材是足以彪炳史册的巨人。
书法
耶律楚材少年时受金代文化影响至深，在赵孟頫扭转金及南宋末午书法流风之前，他的书法具有一定的代表性。《元史》本传称其：“善书，晚年所作字画尤劲健，如铸铁所成，刚毅之气，至老不衰。”他的书法继承了唐宋颜真卿，黄庭坚书风，雄放刚健、硬拙挺拔，以端严刚劲著称，有“河朔伟气”，与后来赵孟頫提倡的晋人韵味迥异。明人宋濂说：“耶律文正晚年所作字画尤劲健，如铸铁所成，刚毅之气，至老不衰。”
耶律楚材在金章宗明昌元年六月二十日（1190年7月24日）生于燕京（今北京），他出身契丹贵族家庭，是辽太祖耶律阿保机的九世孙、东丹王耶律倍八世孙、金朝尚书右丞耶律履之子。其名及字均取自《春秋左氏传》中的“楚虽有材，晋实用之”的典故，蒙古名吾图撒合里，意为“长髯人”。
明昌二年（1191年）六月，耶律履去世，耶律楚材时年两岁（另有明昌元年及明昌三年去世之说），随母杨氏定居义州弘政（今锦州义县），受到母亲全面的教育，十二岁时入闾山显州书院，十三岁时学习诗书。
自耶律楚材的祖父起他们家世代仕于金朝，常居燕京。当时燕京有深厚的汉文化的基础，这使得耶律氏世代受到汉文化熏陶，形成了读书知礼的家风。耶律楚材从小就受到了儒家思想的熏陶，他的理想是按照儒家的学说来治理天下。耶律楚材秉承家族传统，自幼学习汉籍，精通汉文，年纪轻轻就已“博及群书，旁通天文、地理、律历、术数及释老医卜之说，下笔为文，若宿构著”了。
泰和六年（1206年），根据金朝制度，宰相的儿子能够被赐予省掾之职，耶律楚材没有到任。想要参与科举考试，章宗询问参与考试之人关于审案的多件事。当时有十七人参与考试，而只有耶律楚材的回答为优等，于是被征召授予掾职，后任开州同知。
贞祐二年（1214年），金宣宗南迁至汴京，耶律楚材之兄耶律辨才、耶律善才均随行。而耶律楚材留在中都，被留守燕京的丞相完颜承晖任命为左右司员外郎。
成吉思汗十年（1215年），蒙古军攻占燕京，成吉思汗得知他才华横溢、满腹经纶，遂派人向他询问治国大计。据格鲁塞《草原帝国》记载：“占领北京后，在愿意支持蒙古统治的俘虏中，成吉思汗选中一位契丹族王子耶律楚材，他以‘身长八尺，美髯宏声’博得成吉思汗的喜爱，被任命为辅臣。
成吉思汗十四年（1219年），随成吉思汗西征，常晓以征伐、治国、安民之道，屡立奇功，备受器重。
成吉思汗二十一年（1226年），又随成吉思汗征西夏，谏言禁止州郡官吏擅自征发杀戮，使贪暴之风稍敛。
窝阔台汗即位后，耶律楚材倡立朝仪，劝亲王察合台（太宗兄）等人行君臣礼，以尊汗权。从此更日益受到重用，被誉为“社稷之臣”。初执掌中原地区赋税事宜，建议颁行《便宜一十八事》，设立州郡长官，使军民分治；制定初步法令，反对改汉地为牧场；建立赋税制度，设置燕京等处十路征收课税所。
窝阔台汗三年（1231年），任中书令（宰相）。此后，他积极恢复文治，逐步实施“以儒治国”的方案和“定制度、议礼乐、立宗庙、建宫室、创学校、设科举、拔隐逸、访遗老、举贤良、求方正、劝农桑、抑游惰、省刑罚、薄赋敛、尚名节、斥纵横、去冗员、黜酷吏、崇孝悌、赈困穷”的政治主张。在政治、经济、文化各方面殚精竭虑，创举颇多。主要有保护农业，实行封建赋税制度；改革政治体制，提拔重用儒臣；反对屠杀生命，保护百姓生命；禁止掠民为驱，实行编户制度；反对扑买课税，禁止以权谋私；主张尊孔重教，整理儒家经典。使新兴的蒙古贵族逐渐放弃了落后的游牧生活方式，采用汉族以儒教为中心的传统思想和制度来治理中原。使战争不断的乱世转为和平的盛世，使先进的中原封建农业文明得以保存和继续发展，也为后来忽必烈建立元朝奠定了基础。
耶律楚材还主张用孔孟之道作为治国之民的原则，还用儒士来担任各级官吏。耶律楚才不愧为“治天下匠”，为蒙古国的发展做出了重要贡献，是促进蒙古贵族接受中国传统文化的第一人。蒙古人为了纪念耶律楚材的功劳，专门为他修建了祭祠，至今还保存在北京颐和园里。
耶律楚材在成吉思汗、窝阔台汗两朝任事近30年，多有襄助之功。皇后脱列哥那称制时，因屡弹劾皇后宠信之奥都剌合蛮，渐被排挤。
乃马真后三年（1244年）五月十四日（6月20日），耶律楚材悲愤而死。“砥柱中流断，藏舟半夜移”，消息传出，倾国悲哀，许多蒙古人都痛哭，如同失去自己的亲人。汉族的士大夫更是流着眼泪凭吊这位功勋卓著的契丹族政治家，他们的良师益友。蒙古国数日内不闻乐声。正如其同时代人暮之谦在《中书耶律公挽词》中所言：忽报台星折，仍结薤露新，斯民感天极，洒泪叫苍旻。
元世祖中统二年（1261年），忽必烈遵耶律楚材的遗愿，将他的遗骸移葬于故乡玉泉以东的瓮山，即今北京颐和园的万寿山。
至顺元年（1330年），追赠经国议制寅亮佐运功臣、太师、上柱国，追封广宁王，谥号文正。
蒙古铁骑所向披靡，但其胜利后的统治则充分暴露了其落后性。于是在中原地区出现了“胡化”与“汉化”的冲突，在这场冲突中，历史的退步危险已有端倪。耶律楚材以其智慧与能力引导统治者看到了汉文明的优越，使蒙古帝国本身没有的礼仪、赋税制度建立起来，使蒙古落后的分封制和部落联盟的管理制式逐渐消失，使蒙古幼稚的法制得以发展成长。在蒙古国向元朝过渡的创业中功不可没。但遗憾的是，在他的有生之年，他的许多建议和构想都没有得到有力的贯彻和实施，受到了贵族和包买商人的阻挠和破坏。这与当时的社会环境、具体情况及民族性是分不开的，统治者有心敛财兴武、无心安抚百姓，百姓在兵荒马乱中也无心生产而疲于奔命。但是耶律楚材的作为却起到了承上启下的功用。在后来忽必烈的建朝大业中，在蒙古进一步的汉化中，基本上沿袭了他走过的道路，并发扬光大。即使是在元朝灭亡之后，退回蒙古草原的那些贵族们在建立新政权的时候仍然不自觉地遵循了汉制中的若干原则。虽然蒙古的汉化很浅，但非耶律楚材，忽必烈之创业功勋可谓难矣；非忽必烈，耶律楚材之壮志亦难酬。